研究團隊：貴州大學喀斯特巖土力學團隊

作者信息：蘭旭東¹，陳世萬^1,2，祝雨杭¹、鄭克勛³、吳如蕓¹、王璟¹

1 貴州大學資源與環(huán)境工程學院，喀斯特地質(zhì)資源與環(huán)境教育部重點實驗室

2 中國科學院巖土力學研究所巖土力學與工程國家重點實驗室

3 中國電建集團貴陽勘測設計研究院

摘要：本研究采用低場核磁共振（NMR）測試裝置，對兩種典型巖石——低滲透性花崗巖與高滲透性砂巖的水遷移過程進行了在線監(jiān)測。通過總體T₂、分層T₂及MRI成像等多種NMR實時測量技術，系統(tǒng)表征了圍壓與水壓作用下的水遷移特征。研究發(fā)現(xiàn)：在滲流過程中，花崗巖與砂巖呈現(xiàn)出不同的遷移模式與機制。對于高滲壓下的低滲透性北山花崗巖，水遷移過程持續(xù)時間較長，測得的T₂值、分層T₂及NMR成像顯示水體先被花崗巖逐漸吸積，繼而填充孔隙/微裂隙；而高滲透性砂巖即使在低滲壓條件下，水體能快速通過試樣。實時T₂與NMR成像結果表明，砂巖水遷移過程呈現(xiàn)先被高壓擠入大孔隙，再逐步滲入小孔隙的特征?；◢弾r中水遷移主要受細長微裂隙主導的毛細力控制，而大孔隙砂巖則由滲流壓力驅(qū)動。該研究為典型巖石水遷移過程提供了可視化證據(jù)，為巖石滲流理論的深入發(fā)展提供了支撐。

研究背景：

許多巖石具有低滲透性，這使得它們在工程應用中得到廣泛應用，例如用于建造各類地下儲氣庫和儲油庫等設施。巖石的低滲透特性使其成為高放廢物(HLW)地質(zhì)處置庫的圍巖，作為天然屏障阻礙放射性核素的遷移。然而，放射性核素可能以溶質(zhì)形式隨地下水遷移。因此，研究巖石中的水遷移過程對HLW地質(zhì)處置庫具有重要意義。

核磁共振（NMR）技術因其能夠無損、實時地獲取巖石內(nèi)部結構和流體分布信息，逐漸成為巖土工程領域的重要工具。本研究旨在利用NMR技術監(jiān)測花崗巖、砂巖的T₂弛豫時間、分層T₂分布及核磁共振成像，以評估不同巖石在滲流條件下的流體遷移特性。

實驗過程

1、實驗制備

制備了同等規(guī)格的25mm×80mm的花崗巖與砂巖圓柱樣，將花崗巖和砂巖樣品放入干燥爐中，在105℃下干燥72小時，以確保所測試樣達到相對干燥的狀態(tài)。

圖1 花崗巖與砂巖試樣

2、實驗方案

將巖石樣品放置在圍壓為10.0 MPa的巖芯夾持器中，花崗巖入口水壓為7MPa，砂巖入口水壓為0.1MPa。在滲流過程中，測量了樣品的整體T₂，沿滲流方向不同位置的分層T₂，并進行了核磁共振成像測量（核磁設備來源：蘇州紐邁分析儀器股份有限公司）。

如圖2所示，SE-SPI核磁共振序列可用于測量樣品上指定位置的T₂分布，這反映了指定位置的水遷移情況，從而提供了對目標地下位置水遷移特征的關鍵信息。

圖2 滲流過程核磁共振測量圖

3、實驗結果：

（1）花崗巖整體T₂譜變化圖

圖3展示了花崗巖在滲透365h后的T₂譜分布特征。根據(jù)對應三個峰的T₂值，花崗巖的孔隙被劃分為微孔（0.01–10毫秒）、介孔（10–100毫秒）和大孔（100–10,000毫秒）。

圖3 飽水花崗巖樣品T₂譜

圖4顯示了不同滲水時間后花崗巖的T₂譜分布特征。在滲透開始之前，橫向弛豫時間（T₂）值的特征是振幅小、信號強度低，這種現(xiàn)象的發(fā)生是因為，盡管樣品在105℃下干燥了三天，有效地去除了自由水和毛細水，但仍然保留了一些無法去除的結合水。在入口壓力下滲水6.5小時后，水開始擴散到巖石內(nèi)部，導致T₂值增加，信號強度增強。這表明巖石孔隙中水的大小增加了，與中孔的測量相對應。對于滲水26.5至73小時后測量的T₂譜，與小孔對應的T₂信號保持穩(wěn)定，而與中孔范圍對應的信號強度增加，在大孔范圍內(nèi)出現(xiàn)T₂峰值，表明水已進入大孔。

圖4 花崗巖T₂譜在不同時間的分布特征

對于較長滲流時間（173.5-365小時）的T₂譜，大孔范圍內(nèi)的T₂信號繼續(xù)增強，表明在壓力下，更多的水逐漸填充花崗巖樣品內(nèi)的大孔。經(jīng)過365小時的滲流測試，在出口端觀察到流動，表明樣品已接近飽和。

（2）花崗巖分層T₂譜變化圖

如圖5所示，在滲水過程中測量了距離入口端不同距離處的T₂。在實驗的早期階段（圖5a），樣品內(nèi)所有位置的T₂信號都很弱，表明樣品中幾乎不存在水。在6.5小時的滲流后（圖5b），水開始流入樣品內(nèi)部，樣品內(nèi)的所有位置都出現(xiàn)了T₂信號。然而，T₂值仍然很低，表明水已經(jīng)進入樣品的所有位置，但水量很小（位于微孔或大孔表面）。在樣品的入口端觀察到較大的T₂值，表明水占據(jù)了入口大孔中的空間。在119小時的滲流后（圖5c），在樣品中20mm至30mm之間的位置測量到較大的T₂值，表明隨著滲流過程的繼續(xù)，水沿著流動路徑逐漸占據(jù)了大孔隙。在許多位置，對應于較小T₂值的振幅減小，而對應于較大T₂值的幅值增大，表明先前未填充的大孔（較小T₂值）正在逐漸填充（較大T₂值）。圖5d顯示了365小時滲流后的分層T₂。很明顯，花崗巖樣品各層的T₂分布非常相似，具有典型的雙峰特征和幾乎相同的峰值。這表明花崗巖樣品內(nèi)的滲流已經(jīng)穩(wěn)定，可以認為花崗巖樣品此時處于飽和狀態(tài)。

圖5 不同時間花崗巖的分層T₂譜

（3）砂巖整體T₂譜變化圖

圖6顯示了砂巖滲透過程中的T₂分布。在滲透的早期階段，在與大孔對應的范圍內(nèi)出現(xiàn)了明顯的信號，而在與中孔對應的區(qū)域內(nèi)信號幅度較小，在微孔范圍內(nèi)沒有檢測到信號。這表明砂巖具有高孔隙度和大孔隙，允許水在砂巖樣品內(nèi)快速遷移。在0.5小時的滲透后，T₂振幅增大，特別是在與微孔對應的范圍內(nèi)，從無信號狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榇罅啃盘枺ㄔ?.5小時內(nèi)）。還可以觀察到，T₂的范圍顯著增加，表明水填充大孔后，逐漸遷移到中孔和微孔中。滲透1小時和1.5小時后，對應微孔范圍的信號幅度持續(xù)增加，對應中孔范圍的信號也增加，表明更多的水進入微孔。滲透2小時后，T₂譜呈現(xiàn)出典型的雙峰結構，表明砂巖樣品內(nèi)的滲透過程穩(wěn)定，樣品處于飽和狀態(tài)，T₂譜主要分布在微孔和大孔對應的范圍內(nèi)。

圖6 不同時間砂巖T₂譜分布特征

（4）MRI圖像

圖7顯示了花崗巖和砂巖在水滲透過程中的MRI圖像?；◢弾r和砂巖在入滲過程中水的遷移特征存在顯著差異。圖7（a）顯示了花崗巖樣品在水滲透過程中的MRI圖像。在滲透的早期階段，水集中在樣品的左端，水出現(xiàn)在樣品的中間。隨著滲透過程的進行，水沿著樣品的整個長度逐漸出現(xiàn)（59小時后），而水帶相對較窄。經(jīng)過276小時的滲透，水帶逐漸變寬。當水從樣品中滲出時（365小時），在樣品的右端觀察到水濃度?？傮w而言，在滲透試驗的早期階段，沿樣品的整個長度檢測到水，隨著滲透的進行，樣品中不同位置的水帶逐漸變寬。

圖7（b）顯示了砂巖樣品在水滲透過程中的MRI圖像。與滲透過程中花崗巖中的水分分布演變相比，在試驗的早期階段（0.5小時），水沿著樣品的整個長度分布（此時，水已經(jīng)遷移到樣品的右端），水帶相對較寬。滲透1.5小時和2小時后，更多區(qū)域出現(xiàn)水帶。滲透2小時后，水在整個樣品中分布更均勻?？傮w而言，砂巖中的滲透過程以快速的水遷移為特征，在大孔隙被水填充后，水逐漸遷移到較小的孔隙中。

圖7 滲流過程中兩種巖石的MRI圖像

實驗結果分析與討論：

1、花崗巖的初始非均質(zhì)性和最終均勻化分析

將0.01-10ms設置為微孔，10-100ms設置為中孔，100-10000ms設置為大孔。通過SIRT算法獲得每個T₂值對應的振幅（a.u.），并將T₂對應的振幅累積在不同的窗口中，以獲得微孔、中孔和大孔的T₂面積。累積0小時、6.5小時、119小時和365小時每層的T₂譜，如圖8所示的直方圖。

圖8 不同時間花崗巖各層T₂分布

從圖8（b）和圖5（b）可以看出，在滲流早期（6.5小時），短T₂在大多數(shù)高度占主導地位，約占總信號量的84.51%，振幅約為14.6。然而，在30mm和70mm的信號量中基本上沒有段T₂信號，局部區(qū)域只出現(xiàn)中T₂和長T₂的峰值。40mm處的中T₂振幅迅速增加到12.34，而長T₂信號保持在低水平。這表明，在早期階段，水只流過局部微孔或裂縫，整體樣品異質(zhì)性極高—大多數(shù)區(qū)域以致密結構（短T₂）為主，只有少數(shù)區(qū)域顯示了流體滲透產(chǎn)生的中孔和大孔T₂信號。在中期演化階段（119小時），圖8（c）和圖5（c）顯示，中T₂和長T₂分布范圍顯著擴大，這兩個分量的明顯信號峰出現(xiàn)在多個長度上。雖然短T₂比例降至75.27%，但10mm和40mm處的信號值分別高達51.31和47.47，而中T₂信號迅速增加，達到總信號量的24.6%，表明水分入滲范圍擴大，孔隙網(wǎng)絡連通性發(fā)展。但不同地區(qū)之間的差異仍然很大。在滲流后期（365小時），圖8（d）和圖5（d）顯示，長T₂在每層上都表現(xiàn)出明顯的信號，不同T₂層之間的分布更加均勻，信號幅度約為3，整體信號比例增加到8.78%。短T₂的比例保持相對穩(wěn)定，但中T₂信號分布僅為4.97%。此時，T₂的每一層都呈現(xiàn)出典型的雙峰結構，表明水在巖石中形成了更多相連的流動路徑，孔隙和流體分布的不均勻性顯著降低，趨于均勻。MRI圖像（圖7（a））從另一個角度證實了初始異質(zhì)性和最終均勻化的過程：在6.5小時的早期階段，MRI圖像顯示稀疏和散射的信號，與分層T₂譜中的局部中長T₂一致，表明水分分布極不均勻。在365小時的最后階段，MRI圖像顯示了廣泛而連續(xù)的信號，對應于分層T₂譜所有高度層中長T₂的均勻分布，表明在長期滲流后，巖石內(nèi)的流體和孔隙分布趨于更加均勻。

2、滲流過程中水體積分布

圖9顯示了花崗巖和砂巖中不同滲流階段的實測水體尺寸分布。在圖9（a）中，在水分入滲過程的初始階段，花崗巖中對應微孔信號的面積占87.6%，而對應中孔信號的面積達到12.4%，沒有對應大孔的信號。在6小時和74小時的滲流后，與微孔和中孔對應的信號顯著增強，盡管沒有觀察到與大孔區(qū)域?qū)男盘?。然而，根?jù)圖7（a）中59小時花崗巖的MRI圖像，很明顯，在早期滲漏后，水已經(jīng)遍布花崗巖的整個長度。由于花崗巖中礦物顆粒之間（或晶體內(nèi)）的細長裂縫占主導地位，水被吸附在這些裂縫的壁上。薄水膜是在毛細管力作用下形成的，水被吸收到巖石樣品中。經(jīng)過365小時的滲水后，花崗巖樣品中測量到更多與大孔隙相對應的T₂信號。與圖7（a）中365小時花崗巖的MRI圖像相比，其顯示了更寬更強的水帶，表明附著水的細長裂縫逐漸被填充，導致測量的水體尺寸增大的現(xiàn)象。

圖9 入滲過程中水量分布的演變

在圖9（b）中，砂巖在滲流試驗的初始階段（0h），與大孔區(qū)域?qū)男盘栔导s占總試驗信號的89.8%，而與中孔區(qū)域相對應的信號值僅占10.2%，微孔沒有檢測到信號。經(jīng)過0.5小時的滲流后，與中孔和微孔區(qū)域相對應的信號開始增加。經(jīng)過1至1.5小時的滲流后，與微孔區(qū)域相對應的信號也顯示出增加。結合圖7（b）中的MRI圖像，可以觀察到，在滲流的早期階段，水迅速滲透到砂巖的大部分大孔隙中。在隨后的滲流過程中，整個區(qū)域逐漸被完全填滿。分析表明，砂巖中含有許多大體積孔隙。在滲流的影響下，水在滲透壓力下迅速填充大孔隙。一旦大孔被填滿，水就會在滲透壓力下被壓入中孔和微孔。

綜上所述，由于花崗巖和砂巖在孔徑和形態(tài)上的差異，這些材料的滲流過程表現(xiàn)出顯著的差異。對于主要由細長裂縫組成的花崗巖，裂縫通道的小直徑導致通道壁在壓力下產(chǎn)生顯著的摩擦。這種摩擦減少了水壓在驅(qū)動水分遷移中的作用，滲流過程由樣品內(nèi)裂縫的毛細管力控制。相比之下，砂巖具有更高的孔隙度和更大的孔徑，在水壓的驅(qū)動下，水可以快速遷移并填充大孔隙。隨著壓力的繼續(xù)作用，水克服了小孔中較大的粘性阻力，并逐漸填充它們。因此，砂巖的滲流過程主要受水壓控制。

3、不同巖石結構巖石滲流過程差異的機理分析

通過計算可以得出，花崗巖在7 MPa滲透壓力和10 MPa圍壓下的滲透率為8.488×10^-19m²，而砂巖在0.1 MPa滲透壓力和約10 MPa圍壓力下的滲透率約為1.579×10^-12 m²。計算表明，雖然花崗巖的滲透壓力遠高于砂巖，但滲透時間極長，滲透率很低，而砂巖在0.1 MPa以下的短時間內(nèi)完成滲透，表現(xiàn)出很高的滲透率。

對于T₂譜，花崗巖的短T₂響應滯后數(shù)十小時，即使在長時間滲流后，該區(qū)域仍表現(xiàn)出明顯的波動。這表明，水進入花崗巖微孔是一個緩慢的過程，受到低滲透性和微小孔隙的限制。其低孔隙度和低滲透率特征意味著外部壓力難以產(chǎn)生有效流動，水進入微孔是一個隨時間變化的漸進過程，與毛細吸力一致。相比之下，砂巖在0.5-1.5小時內(nèi)迅速達到峰值，表明水迅速進入微孔區(qū)域。這是因為砂巖具有較高的整體滲透率，允許水在壓力下快速填充，壓力梯度有效地驅(qū)動了流動。觀察最小T₂值（最強結合水）表明，花崗巖的最小T₂隨時間從0.49ms緩慢降低到0.28ms，這與毛細吸力逐漸潤濕小孔的過程一致。在砂巖中，0.5小時內(nèi)出現(xiàn)0.049ms的極小T₂，1小時和1.5小時的T₂值甚至更低，表明水由于壓力驅(qū)動的快速滲流而迅速進入超微孔或粘土表面。隨后，最小T₂上升到0.37ms，可能是因為此時砂巖幾乎飽和，砂巖內(nèi)的部分水重新分布。

為了驗證這兩種巖石滲流模式的差異，引入了Lucas-Washburn理論。20世紀初，Lucas（1918）和Washburn（1921）分析了單毛細管和多孔介質(zhì)中水自吸收的動力學因素，建立了潤濕液體的Lucas-Waskburn（LW）模型，具體表達式為：

h為吸收液的高度（m），γ為液體的表面張力（N/m），R為毛細管的半徑（m）、θ為接觸角（°），η為液體的粘度（Pa·s），t為滲透時間（s）。

根據(jù)LW，我們得到花崗巖的有效半徑為0.2nm。然而，當比較（Chen，2018）使用壓汞法獲得的花崗巖的實際孔徑時，我們發(fā)現(xiàn)壓汞法得到的北山花崗巖的最小孔徑為40nm。計算得到的有效孔隙半徑遠小于壓汞法測得的孔隙半徑，這也證實了花崗巖的滲透特性。

從公式可以看出，毛細管吸收長度h與時間t的關系為0.5的冪，即lgh≈lgt。假設吸收的水體積V(t)h(t)·A（其中V(t)是實際吸收的液體體積，A是平均滲流截面積），這相當于說，只要該過程是“毛細作用主導的”，對數(shù)圖上的V-t曲線的斜率約為0.5。將T₂面積A(t)視為等同于V(t)的基本原理如下：由于研究數(shù)據(jù)都是“0.01-10 ms”范圍內(nèi)的T₂信號，基本上對應于微孔/毛細管水，一旦水進入這些孔，T₂面積與“潤濕微孔的體積”成正比。因此，可以使用A(t)代替V(t)進行縮放分析，斜率不變。對于花崗巖和砂巖，我們使用T₂數(shù)據(jù)點進行了logA(t)-logt擬合。

使用普通最小二乘法（OLS）擬合直線lgA(t)=n·lgt+b，斜率n表示對數(shù)斜率，對應于時間指數(shù)。花崗巖的擬合曲線表達式為lgA(t)=0.1425·lgt+2.3217，R2=0.8567，而砂巖的擬合曲線表達lgA(t)=0.9051·lgt+0.0232，R2=0.9929，兩種巖石的對數(shù)擬合曲線如圖10所示。擬合曲線表達式表明，花崗巖的坡度在0.5以下。根據(jù)Lucas-Washburn方程，表明水進入花崗巖微孔的速率仍低于純毛細管力控制的理想狀態(tài)。這間接表明花崗巖的流動受到限制，并強烈表明滲流過程受到比經(jīng)典毛細管模型更復雜的物理機制的嚴重阻礙。所有跡象均表明花崗巖的滲流模式為強非達西流。各種跡象表明花崗巖的滲流模式向強非達西滲流方向發(fā)展，這是毛細力在微觀尺度上的復雜表現(xiàn)，導致了微觀層面的非達西滲流特征。相比之下，從砂巖數(shù)據(jù)中獲得的斜率約為1，明顯偏離了毛細管關系，接近線性t關系（達西穩(wěn)定滲流）。這表明，外部施加的0.1 MPa的壓力梯度直接將水驅(qū)入微孔，并且該過程由“壓力驅(qū)動的滲透”而不是毛細管吸收控制。

圖10 兩種巖石的對數(shù)擬合曲線

根據(jù)花崗巖和砂巖在滲流過程中的T₂、分層T₂和MRI圖像的聯(lián)合分析，可以總結出具有不同孔隙斷裂結構的巖石中兩種不同的水遷移模式，如圖11所示。圖11（a）顯示了花崗巖滲流試驗期間的水遷移示意圖。由于花崗巖中細長的微裂縫是主要的孔隙空間，毛細力導致水分子在滲水試驗的早期沿著裂縫表面遷移，而沒有完全占據(jù)裂縫。這反映在滲流測試中，在滲透測試中，沿著樣品的整個長度檢測到水分子信號，但水量很?。═₂值小，MRI帶窄）。隨著滲流試驗的進行，水在液壓的驅(qū)動下從注入端到出口端逐漸充滿孔隙（T₂值增加，MRI帶變寬）。圖11（b）顯示了砂巖滲流試驗期間水遷移過程的示意圖。與花崗巖相比，由于砂巖的孔徑較大、孔隙度較高、連通性良好，在滲透試驗的早期，水會迅速填充砂巖中的大孔隙（表現(xiàn)為出現(xiàn)較大的T₂值信號）。隨后，水在液壓的驅(qū)動下遷移到較小的孔隙中（出現(xiàn)較小的T₂值信號）。

（a）花崗巖

(b)砂巖

圖11 不同孔隙結構巖石中水分入滲過程示意圖

花崗巖中的水分滲流遷移決定了滲流過程中微孔信號先增加后大孔信號增加的結果（如圖4所示）。流體體積與表面積之比相同的非飽和大孔和飽和微孔都表現(xiàn)出相同的短弛豫時間，如圖12所示，在水完全充滿整個孔隙空間之前，它最初表現(xiàn)為來自小孔的信號。隨著水量的增加，相應的T₂值也會增加，導致測量結果顯示小孔信號先增加，大孔信號再增加。

圖12 非飽和和飽和多孔介質(zhì)中T₂分布的比較

總體而言，由于花崗巖中細長的微斷裂結構，毛細管力在將水吸附到斷裂壁上方面起著重要作用，而水壓的影響則被延遲。因此，在分析花崗巖中的長期水運動時，必須強調(diào)毛細管力。在它的控制下，水在巖石中的遷移速度可能比傳統(tǒng)滲流理論預測的要快。相比之下，對于孔隙度高、孔徑大、連通性好的砂巖，水在水壓作用下首先填充大孔隙，然后在水壓作用下水逐漸進入小孔隙，水壓主導了運移過程。

本文結論

利用低場核磁共振（NMR）測試裝置對兩種典型的低滲透（花崗巖）和高滲透（砂巖）巖石中的水遷移過程進行了實時監(jiān)測。許多實時核磁共振測量技術，包括整體T₂，分層T₂，并進行MRI成像，以表征圍壓和水壓下的水遷移過程。實驗揭示了一些有趣的結果。

（1）對于7 MPa的高滲透壓力下的低滲透北山花崗巖，水在80 mm長的樣品上的遷移過程持續(xù)了365小時。隨著滲水過程的進行，花崗巖中的整體T₂呈現(xiàn)出測量水體尺寸緩慢增加的趨勢。使用分層T₂和NMR成像結果可以清楚地表征水的遷移，這表明水逐漸被吸入花崗巖，然后逐漸被填充到孔隙/微裂縫中。

（2）對于高滲透性的砂巖，即使在0.1 MPa的低滲透壓力下，水也能快速通過樣品。實時整體T₂和NMR成像結果均表明，水首先被壓入大孔隙，然后隨著滲水過程逐漸遷移到小孔隙中。

（3）低滲透花崗巖的滲流過程和水遷移機制與高滲透砂巖有很大不同。低滲透花崗巖中的滲流過程以細長的微小裂縫為主，水的運移過程受毛細管力控制。相比之下，高滲透砂巖的滲流過程以大孔隙為主，水的運移是由滲透壓力驅(qū)動的，而毛細管力的影響相對較小。

（4）對于一直用作高放廢物地質(zhì)處置庫主巖的低滲透花崗巖，在評估長期緊密性和水遷移過程時，關鍵是要關注主導系統(tǒng)的毛細管力。在毛細管力的影響下，水在巖體內(nèi)的遷移速度比傳統(tǒng)滲流理論計算的要快。值得對這一主題進行進一步研究，為高放廢物處置的長期安全評估提供更詳細的科學支持。

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參考文獻：

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